Περιλαμβάνει περί τους 6.500 τόμους βιβλίων ιστορικού, θεολογικού, φιλοσοφικού, νομικού, ιατρικού κ.λπ. περιεχομένου, που δώρισε μαζί με το κτήριο στο Ελληνικό Δημόσιο η οικογένεια Τυπάλδων – Ιακωβάτων. Το μεγαλύτερο μέρος της συλλογής έχει καταλογογραφηθεί στο πρόγραμμα Α.Β.Ε.Κ.Τ. 5.5 Στη συλλογή συμπεριλαμβάνονται επτανησιακά φυλλάδια και μονόφυλλα, που αποτελούν ιδιαίτερο τμήμα της.
Συλλογή Αμίλκα Αλιβιζάτου
Περιλαμβάνει περί τους 8.500 τίτλους βιβλίων, που κληροδότησε ο Καθηγητής Θεολογίας του Πανεπιστημίου Αθηνών Ακαδημαϊκός Αμίλκας Αλιβιζάτος (1887-1969) στη Βιβλιοθήκη. Η πλειονότητα των βιβλίων είναι θεολογικού περιεχομένου, επίσης μεγάλο μέρος αφορά στην αρχαία ελληνική γραμματεία και τη μεταγενέστερη εκκλησιαστική ιστορία. Για την εξυπηρέτηση των αναγνωστών υπάρχει ο Κατάλογος που έχει εκδώσει το Κέντρο Νεοελληνικών Ερευνών «Βιβλιοθήκη Αμίλκα Σ. Αλιβιζάτου – Κατάλογος, επιμέλεια Δήμητρα Σκ. Πικραμένου», Αθήναι 1973.
Συλλογή των αδελφών Σπύρου και Φώτη Λαμπίρη
Περιλαμβάνει 500 περίπου τόμους ιατρικού περιεχομένου, που δώρισαν στη Βιβλιοθήκη οι δύο αδελφοί Σπύρος Λαμπίρης, Καθηγητής χειρουργικής του Πανεπιστημίου Αθηνών, και Φώτης Λαμπίρης, γαστρεντερολόγος. Το υλικό είναι ακαταλογογράφητο.
Συλλογή Σπύρου Λοβέρδου
Περιλαμβάνει 2.000 περίπου τόμους γενικού ενδιαφέροντος, με έμφαση στα οικονομικά, που δώρισαν μαζί με τα καλαίσθητα έπιπλα (γραφείο, βιβλιοθήκες) οι κληρονόμοι του οικονομολόγου Σπύρου Λοβέρδου. Η συλλογή είναι ακαταλογογράφητη.
Μικρότερες συλλογές, αλλά όχι μικρότερης σημασίας, είναι οι Συλλογές Δεστούνη, Κωλέντη, Κεφαλά κ.ά.
ΙΙ. ΤΜΗΜΑΤΑ
Δανειστικό τμήμα – Αναγνωστήριο
Στο δανειστικό τμήμα της Ιακωβατείου Βιβλιοθήκης υπάρχουν περίπου 30.000 τίτλοι βιβλίων γενικού ενδιαφέροντος.
Δημόσιο Κέντρο Πληροφόρησης
Στο πλαίσιο του Επιχειρησιακού Προγράμματος «Κοινωνία της Πληροφορίας» του Γ΄ ΚΠΣ δημιουργήθηκε με το συντονισμό του Υπουργείου Παιδείας στην Ιακωβάτειο Βιβλιοθήκη Δημόσιο Κέντρο Πληροφόρησης, που έχει στόχο την ενίσχυση του πληροφοριακού ρόλου της Βιβλιοθήκης και τη διεύρυνση των υπηρεσιών της σε θέματα πληροφόρησης και ενημέρωσης μέσω του διαδικτύου.
Εξαιτίας της καταστροφής μεγάλου μέρους του υλικού λόγω των σεισμών του 2014 το Κέντρο δεν είναι σε λειτουργία.
Κινητή Βιβλιοθήκη
Στο πλαίσιο του επιχειρησιακού προγράμματος ΕΠΕΑ – ΕΚ Μέτρο 2.1 και ενέργεια 2.1 3β «Ενίσχυση Βιβλιοθήκών», πράξη «Υποστήριξη της εκπαιδευτικής πράξης Δ.Κ. Ληξουρίου, Δημιουργία Κινητής Βιβλιοθήκης», δημιουργήθηκε και λειτούργησε (2003-2010) κινητή μονάδα (βιβλιοαυτοκίνητο)», το οποίο επισκεπτόταν τα περιφερειακά σχολεία Πρωτοβάθμιας και Δευτεροβάθμιας Εκπαίδευσης της Κεφαλονιάς και δάνειζε στους μαθητές και τους εκπαιδευτικούς βιβλία και οπτικοακουστικό ψυχαγωγικό και εκπαιδευτικό υλικό. Ήδη ξεκινά ή εναναλειτουργία της Κινητής Βιβλιοθήκης.
